Fils de Foulque II le Bon, comte d’Anjou, et de Gerberge peut être de Gâtinais.
En tant que comte carolingien, il soutient les rois Lothaire et Louis V , tout en reconnaissant tenir l’Anjou des Robertiens. Il continue la politique de ses prédécesseurs, qui consiste à défendre sa frontière ouest par le contrôle du comté de Nantes et à progresser vers le Poitou.
Il commence par installer des fidèles au commandement des différents châteaux et organise ainsi la défense de son comté. Puis il participe avec le roi Lothaire et le comte de Blois Thibaut 1er le Tricheur à une campagne contre le duc Richard 1er de Normandie, mais ne peut empêcher la prise de Nantes par les Normands. Il doit alors organiser une nouvelle ligne de défense face au comté de Nantes.
Vers 965, il épouse en premières noces Adèle de Vermandois, fille de Robert 1er de Vermandois , comte de Meaux et de Troyes, et d’Adélaïde Werra.
La mort de Thibaut le Tricheur fait prendre de la distance entre les maisons de Blois et d’Anjou. Le nouveau comte Eudes 1er, agit de manière inamicale, et en 978 débute une guerre entre l’Anjou et le Blésois qui va se prolonger pendant 70 ans. En 981, deux comtes se disputent Nantes ? Conan 1er le Tort, soutenu par Blois, et Guérech , soutenu par l’Anjou. Le choc des armées a lieu à Conquereui [1], où Geoffroy écrase Conan.
En plus de l’Anjou, Geoffroy possède des domaines et des alliances dans plusieurs régions où il exerce son influence, cependant sous le contrôle de son suzerain, Hugues Capet. Ces régions sont le Gâtinais, le Vexin, le Vermandois, le Perche et l’Auvergne.
Il s’étend également vers le sud en prenant les villes de Loudun et de Mirebeau, après avoir vaincu à la bataille des Roches en 970 Guillaume Fier-à-Bras, duc d’Aquitaine et comte de Poitiers. Il s’allie avec les vicomtes de Thouars et marie sa fille à un comte d’Angoulême.
Le fils de Lothaire, le futur Louis V et sa femme Adélaïde d’Anjou, une sœur de Geoffroy, se séparent en 984.
En 984, Guérech cherche à s’affranchir de la tutelle angevine en faisant allégeance directement eu roi de France Lothaire, mais Geoffroy capture Guérech lorsque ce dernier retourne à Nantes. Geoffroy en profite pour fortifier les possessions angevines au sud de Nantes, notamment par la construction du donjon du Pallet. Guérech n’est libéré qu’en 985 en reconnaissant la suzeraineté de Geoffroy. La brouille s’installe alors entre le roi et le comte d’Anjou, qui se rapproche et s’allie au duc Hugues Capet.
En 987, alors qu’Hugues Capet vient d’être sacré roi de France, Geoffroy et Bouchard, comte de Vendôme assiègent le château de Marçon, tenu par Eudes Ruffin, un vassal du comte Eudes 1er de Blois. C’est au cours de ce siège que Geoffroy est tué.
Sur le plan religieux, il effectue un pèlerinage à Rome en 962, puis fonde et dote plusieurs établissements religieux. Avec son frère Guy , évêque du Puy, il favorise également la réforme ecclésiastique, et introduit la règle de Saint-Benoît dans plusieurs monastères et abbayes angevins.
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