Issu d’une famille modeste, il commence sa carrière au palais du Latran, au service du pape. Sous le pontificat de Léon IV, il est ordonné sous-diacre. À la mort de Benoît III, il est élu pape grâce à l’appui de l’empereur Louis II.
Pendant son pontificat, il s’impose comme patriarche d’Occident. Il interdit aux princes bretons de transformer Dol en archevêché, rappelle aux métropolites son autorité sur eux et excommunie en 861 l’archevêque Jean VIII de Ravenne, coupable d’avoir empiété sur les prérogatives spirituelles et temporelles du pape. En Orient, il s’immisce dans le conflit entre les partisans du nouveau patriarche de Constantinople, Photios 1er et les partisans de l’ancien, Ignace, déposé par Michel III et le césar Bardas. Quand Boris, prince des Bulgares, se convertit au christianisme, prenant le contre-pied de la politique de Photios, il envoie des évêques pour l’aider à constituer son Église. Dans sa Lettre aux Bulgares, il explicite les principales divergences entre les 2 Églises. En réaction, Photios convoque en 867 un synode qui excommunie Nicolas 1er.
Il fait figure d’autorité morale. A ce titre, Charles le Chauve requiert son arbitrage quand son frère Louis le Germanique envahit la France, de même que lors de la révolte de ses fils Louis et Charles. Il intervient également dans le divorce de Lothaire II, roi de Lotharingie*. Il excommunie les archevêques de Trèves et de Cologne, qui avaient annulé le premier mariage et résiste même aux assauts armés de Louis II, frère de Lothaire.
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