C’est en 1620 que l’évêque de Poitiers donne à Duvergier l’abbaye de Saint-Cyran dans le Poitou, qui vaut à l’ecclésiastique son nom. Après avoir fait des études chez les jésuites, il rencontra Jansénius en 1608 et étudia avec lui pendant 5 ans, entre 1611 et 1616, les écrits de saint Augustin. C’est à l’œuvre de ce dernier qu’il introduit Antoine Arnauld, après avoir exposé dans ses Lettres chrétiennes et spirituelles ce qu’il conçoit devoir être la direction des âmes. La mort de Bérulle, qui avait établi en France l’ordre des Carmélites et fondé, en 1611, la congrégation séculière de l’Oratoire, fait de lui le chef du parti dévot.
La publication en 1626 de “Somme des fautes et faussetés” contenues dans la somme théologique du père François Garasse ouvre la lutte qui opposa Port-Royal aux jésuites. Parce qu’il est tenu pour responsable de la conversion d’ Antoine Le Maistre , le premier “solitaire” de Port-Royal, Richelieu le fait enfermer en 1638 à Vincennes. Il y demeura prisonnier arbitrairement jusqu’à la mort du cardinal. Epuisé, il meurt quelques mois après sa libération. Sa certitude que la vie chrétienne ne peut être compatible avec les exigences du monde et impose la retraite lui a coûté la vie.