Fils d’ Armengol II d’Urgell , et de Constance de Besalú. Il lutta particulièrement contre les musulmans des royaumes taïfas de Lérida [1] et de Saragosse [2], au sud de son comté. En 1064, il reçut du roi d’Aragon [3], Ramire 1er , la garde de la cité de Barbastro [4], qui venait d’être conquise par les troupes chrétiennes, à la suite de la croisade de Barbastro [5]. Il mourut lors de la contre-offensive des musulmans de la taifa de Saragosse menés paral-Muqtadir.
En 1038, Armengol devient comte très jeune, à la suite de la mort prématurée de son père parti en pèlerinage en Terre sainte. Allié à son cousin Raimond-Bérenger 1er, comte de Barcelone [6], il tente de contenir le processus de l’érosion de l’autorité comtale envers la noblesse. En 1039/1040, ils signent un pacte contre Raymond, comte de Cerdagne [7]. Plus tard dans la décennie, Raymond Bérenger paya 20 000 solidi pour le soutien militaire d’Armengol.
Les deux comtes coopèrent également pour la Reconquista [8] et il reçoit un tiers des conquêtes. En 1050, avec l’aide du roi d’Aragon, Ramire 1er, il occupe Camarasa [9] et Cubells [10] après les avoir pris sur Yusuf, émir de Lérida. Il fait aussi la conquête d’Àger [11] qui était retombée aux mains des musulmans de la taïfa de Lérida. Il l’oblige d’ailleurs à lui payer des parias.
En 1064, Armengol III prend part à la croisade de Barbastro, sous la bannière du roi d’AragonSancho Ramírez. Quand Barbastro est prise, les croisés lui confient la garde de la ville. Il meurt le 12 avril 1065 en la défendant contre une contre-attaque des musulmans.
Armengol III épouse, vers 1050, Adélaïde, fille de Guillem 1er de Besalu, et d’Adélaïde. Elle meurt avant le mois de mai 1055, laissant un enfant
Armengol se remarie ensuite avec Clémence, fille probable de Bernard II de Bigorre et de Clémence
Enfin, il se remarie en troisièmes noces vers 1063 avec Sancie d’Aragon, fille de Ramire 1er, roi d’Aragon, et de Gisberge de Foix dite Ermesinde de Foix.