Son épiscopat est consacré à la réforme du chapitre de la cathédrale de Cantorbéry [1], ainsi qu’à de longues querelles avec les souverains du royaume de Mercie [2] au sujet de l’autorité laïque sur des monastères du Kent [3].
Wulfred semble être issu d’une famille fortunée du Middlesex [4], détentrice de domaines considérables dans la région et les alentours. Un membre de sa famille nommé Werhard possède des terres près de Hayes, tout comme Wulfred par la suite.
La première mention de Wulfred dans les sources remonte à 803, lorsqu’il assiste à un synode auprès de l’archevêque AEthelhard en tant qu’archidiacre de la cathédrale de Cantorbéry. Après la mort d’AEthelhard le 12 mai 805, il assiste à un autre synode le 26 juillet et apparaît avec le titre d’ archevêque-élu dans les documents qui attestent des décisions du concile. Il est sacré archevêque le 3 août 805. Son élection est vraisemblablement le résultat de l’influence exercée sur le Kent et sur Cantorbéry par le puissant royaume de Mercie. Pour autant, il est le premier archevêque dont des monnaies portent le portrait sans jamais faire référence au souverain mercien.
L’un des principaux objectifs de Wulfred est de réformer le chapitre de la cathédrale. Il s’efforce notamment d’imposer la vie communale au clergé du chapitre : manger ensemble, faire dons de leurs biens personnels au chapitre et s’assurer du suivi des heures canoniales.
Il emploie également sa fortune personnelle à la construction de nouveaux bâtiments et à la rénovation d’anciens édifices, sans que l’on sache s’il s’agit simplement de bâtiments annexes ou de la cathédrale elle-même.
Le scriptorium [5] de la cathédrale est particulièrement actif durant l’épiscopat de Wulfred.
Le roi Cenwulf de Mercie considère que les maisons religieuses peuvent être détenues par des laïcs, ce à quoi Wulfred s’oppose. Cette querelle, mentionnée dans une lettre du pape Léon III à Charlemagne en 808 comme toujours vivace, semble avoir été réglée peu après. Les deux hommes apparaissent ensemble dans une série de transferts de propriétés terriennes entre 809 et 815 et semblent en bons termes.
Wulfred se rend à Rome en 814 avec l’évêque Wigberht de Sherborne pour s’entretenir avec Léon III. La nature exacte de leurs débats est inconnue, mais elle est vraisemblablement liée à la question soulevée par le conflit avec Cenwulf, le contrôle de monastères par des laïcs. Cette pratique existe depuis des siècles, mais l’Église s’efforce d’affirmer son autorité sur les monastères depuis le milieu du 7ème siècle environ, comme en témoignent les décrets des synodes de Clovesho [6] en 803 et Chelsea en 816 en Angleterre. La question se cristallise autour des monastères de Reculver [7] et Minster-in-Thanet [8], dans le Kent, et la situation s’envenime au point que Wulfred est déposé par Cenwulf et ne peut exercer le pouvoir pendant plusieurs années.
Cenwulf menace de l’exiler lors d’un concile ayant eu lieu peut-être en 821. Wulfred et le clergé de Cantorbéry contre-attaquent en envoyant des ambassades au pape et en produisant de faux documents, prétendument rédigés par les prédécesseurs de Cenwulf, qui parlent en leur faveur.
Vers 820, Cenwulf contraint Wulfred à accepter un compromis défavorable. En échange du contrôle sur les monastères débattus, il doit verser au roi une importante somme en or et lui remettre une vaste propriété terrienne. Cenwulf et ses fidèles ne se pressent pas pour autant de remettre les monastères à Wulfred.
En septembre 822, l’archevêque conclut un nouvel accord avec le successeur de Cenwulf, Ceolwulf , en échange de son sacre, retardé d’une année en raison de cette querelle. La situation de Wulfred s’améliore après la déposition de Ceolwulf en 823. Le nouveau roi, Beornwulf , organise un nouveau concile à Clovesho en 825, qui règle le conflit en faveur de Wulfred.
La fille de Cenwulf, Cwenthryth , abbesse de Winchcombe [9] et Minster, verse une compensation à Wulfred et perd le contrôle des établissements du Kent.
La Mercie perd le contrôle du Kent peu après, lorsque Beornwulf est vaincu par Egbert de Wessex lors de la bataille d’Ellendune [10]. Les relations entre Wulfred et ses nouveaux suzerains sont glaciales, et l’archevêque semble avoir cessé de frapper des monnaies à son nom pendant quelque temps. La question des monastères kentiques n’est définitivement tranchée qu’en 838, plusieurs années après sa mort et peu avant celle d’Egbert
Wulfred meurt en 832, probablement le 24 mars. Il lègue la majeure partie de sa fortune à son neveu Werhard