Né au château d’Épiry commune de Saint-Émiland, près d’Autun. 3ème fils de Léonor de Rabutin, lieutenant général du Nivernais. Durant sa jeunesse il séjourna assez peu auprès de ses parents au château de Bussy. Ses études l’ont souvent retenu à Autun, chez les Jésuites, ou à Paris, au collège de Clermont, futur lycée Louis le Grand où son père, qui le destinait très jeune à la carrière des armes, l’envoie s’instruire. L’élève a de bonnes dispositions et se laisse guider avec docilité.
En 1634, à 16 ans, ses premières études terminées, il entre dans la carrière des armes et fit plusieurs campagnes, participant en 1634 sous la direction du maréchal de La Force au siège de La Mothe-en-Bassigny, place forte du Duché de Lorraine,. 4 ans après il commande le régiment d’infanterie de son père. Quand on ne se battait pas, il y avait parfois quelque désordre parmi ses hommes qui mirent à sac une partie de la région de Moulins et surtout se livrèrent au commerce du sel. À ce temps-là la vente du sel était sévèrement réglementée et la gabelle représentait une grande source de revenus pour le Roi. On ne plaisantait pas avec les gabelous et Bussy, convoqué par une lettre de cachet chez Louis XIII, fut enfermé à la Bastille le 3 janvier 1641 pour 5 mois. En 1643, il épousa sa cousine Gabrielle de Toulongeon et quitta quelque temps l’armée.
À la mort de son père, en 1645, il lui succède dans la charge de Lieutenant Général des Armées du Roi en Nivernais et conseiller d’état, il servit sous le grand Condé en Catalogne. La même année il fait campagne sur le Rhin. De 1648 à 1653, durant la Fronde il balance entre les Princes et le roi, pour se ranger enfin auprès de Mazarin.
Malgré ses réels mérites militaires, Bussy ne réussit pas à jouir de la confiance et de l’estime lui permettant d’accéder aux premiers rôles de la vie publique. De 1634 à 1665, pendant 25 ans, il participe à toutes les campagnes en se faisant remarquer souvent pour son courage, sur tous les champs de bataille, de Bourgogne comme de Lorraine, de Flandre comme de Catalogne. Il se montra aussi excellent soldat qu’excellent capitaine. Condé reconnaissait que s’il avait à prendre un second dans l’armée, il n’en choisirait point d’autre.
En 1653 il est Maître de Camp Général de la Cavalerie Légère et Lieutenant Général de l’Armée et alla servir sous Turenne dans les Flandres. Il servit dans plusieurs campagnes, fut du siège de Mardick en 1657 et se distingua, entre autres, à la Bataille des Dunes en 1658.
En 1659, se sentant abandonné par Turenne comme il l’avait été par Condé, il s’en était retourné dépité de tout en sa demeure de Chaseu, près de Laizy, dans sa Bourgogne natale. Pour se consoler de ses infortunes, il accepta une invitation de Louis de Rochechouart, Duc de Vivonne, en sa demeure de Roissy. Là il retrouve d’autres gentilshommes de la Cour dont quelques-uns ne cachent pas leurs penchants homosexuels Nous sommes en pleine Semaine Sainte, période de jeûne et d’abstinence s’il en est Mais Bussy et ses compagnons s’en moquent. Ils ripaillent abondamment, mangent de la viande le Vendredi Saint, boivent plus que de raison et, dit-on, se livrent à des orgies peu avouables ! Anne d’Autriche est furieuse et Mazarin fait exiler Bussy-Rabutin en Bourgogne pour de longues semaines. En novembre, le Comte est autorisé à se rendre à Paris mais l’accès à la Cour lui est catégoriquement proscrit.
À partir de ce moment, sa vie de Bussy-Rabutin change radicalement. Il prend conscience que la morale liée au métier des armes est plus apparente que réelle. Il comprend que la vie militaire n’est pas basée que sur l’idéal et que les intrigues politiques comptent plus que le courage ou la loyauté. Ainsi il s’occupe un peu plus de ses affaires et peut passer plus de temps à l’écriture qu’il a toujours aimée.
Dès mars 1665, l’Académie Française l’avait accueilli. La Bruyère vantait son style. Il était puriste. Ce talent d’écrire n’avait pas échappé aux Jésuites qui eussent fait, dit-on, de Bussy le réfutateur de Pascal et des Provinciales, s’il y avait consenti.
Bussy se garde bien de rentrer dans la polémique entre jansénistes. Avec son pragmatisme et son naturel habituel, il se contente de constater quelles sont les émotions et les troubles que l’amour produit dans le coeur humain. Les lettrés et philosophes moralistes de son temps comme Pascal, La Rochefoucault écrivent des pensées édifiantes, des maximes morales, des florilèges religieux. Lui s’illustre, dans la maxime d’amour. Il est l’auteur des maximes d’amour les plus célèbres du 17ème siècle. Le cinquième et dernier volume du Recueil de Sercy en prose, qui parait en 1663, en donne, sous l’anonymat, cinquante et une. Louis XIV fait part à son frère, Monsieur, de son désir de connaître ces maximes. Monsieur lui demande de venir les lui dire en présence de Mme de Montausier et de Mme de Montespan.
L’écriture apporta quelque consolation à l’amertume d’avoir interrompu sa carrière militaire et son ascension à la Cour mais fut aussi à l’origine de sa disgrâce quasi définitive. Pour égayer sa maîtresse, Madame de Montglas, d’une maladie qu’elle avait contractée, il composa sa fameuse Histoire amoureuse des Gaules. Mais Condé, peu flatté dans l’ouvrage, voulut se venger et fit composer une France galante où étaient dévoilées les amours de Louis XIV et de Louise de la Vallière, qu’il fit circuler à la Cour sous le nom de Bussy. Le roi se fâcha et une nouvelle fois envoya l’auteur présumé à la Bastille avant de lui intimer l’ordre de rester sur ses terres. Le succès énorme que connut cette oeuvre confirma la réputation de lettré que Bussy s’était déjà acquise avec d’autres oeuvres qui avaient été diffusées à la plume mais contribua sûrement à augmenter sa disgrâce auprès de la Cour.
Le 16 avril 1665, Bussy fut conduit à la Bastille. Il en sortit le 16 septembre 1666, envoyé en exil sur ses terres de Bourgogne, où il resta 17 ans sans jamais pouvoir réapparaître à la cour. Après maintes suppliques il fut rappelé, mais ce n’était qu’un demi rappel. Il dut reprendre le chemin de l’exil pour 10 ans, jusqu’à sa mort. Il mourut en 1693, à l’âge de 75 ans. Après sa mort, la publication de sa Correspondance (14 éditions en 40 ans) eut un succès considérable. Ses Mémoires, publiées elles aussi posthumes en 1696, connurent moins de succès. Parmi les oeuvres révélées après sa mort, certaines méritent d’être mentionnées : Discours sur le bon usage des adversités en 1649, Histoire abrégée de Louis le Grand en 1699, une Traduction des lettres d’Héloïse et d’Abélard qui est la première version en français, après celle de Jean de Meung.
Un de ses mérites littéraires est celui d’avoir su reconnaître la beauté des lettres de sa cousine, la marquise de Sévigné. Il ne se contenta pas de garder la majeure partie de celles qu’il avait reçues d’elle et de les conserver jalousement pour la postérité, dans des recueils spéciaux. Avant sa mort, il les recommanda à la piété de sa fille et de son ami, le père Bouhours, pour qu’ils en prennent soin.