En 1071, il prend part à l’expédition menée par l’empereur byzantin Romain IV contre les Turcs. Tandis qu’une partie de l’armée s’engage vers Khelat, sous la direction du stratège Joseph Tarchaniotès, il suit Romain IV vers la petite ville de Manzikert, qui se rend à eux sans combattre.
Dès le lendemain, les Turcs harcèlent l’armée byzantine et le choc des 2 armées conduit à une sanglante défaite de l’armée byzantine à la bataille de Manzikert. Tenu pour responsable, Romain IV est tué à son retour à Constantinople sur ordre de son beau-fils Michel VII Doukas.
Le règne de Michel VII s’avère désastreux et Nicéphore Bryenne accepte difficilement l’incompétence du basileus et de son gouvernement. Il pousse ses soldats à la révolte en novembre 1077 et marche sur Andrinople où il est proclamé basileus.
Malheureusement pour lui, un autre stratège, Nicéphore Botaniatès, avait eu la même idée. En mars 1078, cependant, une émeute éclate dans Constantinople, contraignant Michel VII à abdiquer tandis que Nicéphore Botoniatès est proclamé basileus sous le nom de Nicéphore III.
Nicéphore Bryenne est vaincu par Alexis Comnène à la bataille de Kalavrya puis arrêté sur l’ordre du nouvel empereur et condamné à avoir les yeux crevés en 1079.
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