Fille de Alphonse de Molina et petite-fille d’Alphonse IX de Léon, elle se maria en 1281 sans l’autorisation canonique requise avec son cousin Sanche, fils d’Alphonse X et héritier au trône de Castille après la mort de son frère aîné en 1275. En 1284, la mort de Alphonse X amena la proclamation de Sanche IV comme roi de Castille et León, et, par conséquent, le couronnement de Maria de Molina comme reine. Mais celui-ci meurt en 1295, laissant comme héritier, Ferdinand IV âgé de 9 ans. La légitimité douteuse de ce fruit d’un mariage entre cousins faite sans dérogations, déclencha une sanglante guerre civile en Castille et León, opposant les partisans du jeune souverain, proclamé roi à Toledo après les funérailles de son père.
Seule la ténacité et l’habileté politique de Maria de Molina, nommé régente par le testament de Sanche IV, a permis de rejeter l’invasion étrangère, d’éviter la crise et affirmer les droits de Ferdinand IV sur le trône de Castille.
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