Fils de Diego de Haro, marquis de Carpio [1], et de Francisca de Guzmán, sœur de Gaspar de Guzmán, comte d’Olivares.
Il entre à la cour de la famille royale espagnole sous la protection de son oncle, auquel il succède comme valido [2] après l’expulsion d’Olivares en 1643. Il ne réussit pourtant pas à asseoir une notoriété et une influence aussi poussées que celles de son oncle, principalement à cause du fait de la présence de María de Ágreda comme confidente de Philippe IV. Celle-ci persuade d’ailleurs le monarque de réduire l’importance à la fonction de valido, poste d’ailleurs supprimé peu après.
Luis de Haro est un des principaux négociateurs du traité des Pyrénées [3] signé sur l’île des Faisans [4] en 1659 avec Jules Mazarin. Il ne peut y éviter des accords désavantageux pour l’Espagne, n’ayant pas été en position de conclure un front anti-français avec Oliver Cromwell, alors Lord Protecteur de l’Angleterre [5].
Son plus haut fait d’armes est la répression de la montée du nationalisme catalan et la reprise de Barcelone en 1652. Au contraire, la Guerre de Restauration portugaise, à laquelle il participe, est un échec total pour l’Espagne. Luis de Haro y mène les troupes espagnoles lors de la bataille de las Líneas de Elvas [6] en 1659, qui se solde par une cuisante défaite de son armée.