Fils de Foulque III Nerra, comte d’Anjou, et d’Hildegarde. Il débuta sa carrière en se faisant une place hors d’Anjou, son père ne voulant pas partager le pouvoir en Anjou. Il épousa en 1032 Agnès de Bourgogne, la veuve du comte de Poitiers Guillaume V le Grand. Son épouse, voulant garder une place prééminente en Aquitaine, l’incita à intervenir dans cette région, où il combattit des fils issus des premiers mariages de Guillaume V, Guillaume VI et Eudes. Il vainquit Guillaume VI en 1033 à Moncontour [1] et s’empara de la Saintonge. À la mort d’Eudes, tué en 1039 au siège de Mauzé [2] en attaquant Geoffroy II de Thouars, un allié de Geoffroy, ce fut son beau-fils Guillaume VII Aigret qui devint comte de Poitiers et duc d’Aquitaine, et Geoffroy profita de son jeune âge pour avoir la mainmise sur ces fiefs.
Durant cette période, en 1032, sa demi-sœur Adèle, comtesse de Vendôme, se brouilla avec son fils Foulques l’Oison et céda à Geoffroy sa moitié du comté de Vendôme. Rapidement Geoffroy fit la conquête de l’autre moitié, évinçant Foulques, qui ne récupéra le comté qu’en 1056, sur la demande du roi Henri 1er. Durant sa période à Vendôme, il fonda l’abbaye de la Trinité [3].
La rivalité grandit entre le père, Foulque Nerra, et le fils, Geoffroy, qui souhaitait prendre la tutelle du comté d’Anjou. Une guerre les opposa de 1036 à 1039, au terme duquel Geoffroy fut vaincu. Cependant, Foulques mourut l’année suivante.
Allié au roi Henri 1er, il combat la maison de Blois et vainc et capture le comte Thibaut III à la bataille de Nouy [4] en 1044. Celui-ci ne recouvrera sa liberté qu’en échange de la Touraine [5], où Geoffroy évincera les partisans du comte de Blois. Mais le roi commença alors à s’inquiéter de la puissance du comte d’Anjou et chercha à contrecarrer les ambitions de ce dernier.
Après la Touraine, il tenta de s’emparer du comté du Maine [6], mais se heurta à l’opposition d’Hugues IV du Maine et de Gervais de Bellème seigneur de Château-du-Loir [7], évêque du Mans et au soutien que Guillaume le Conquérant, duc de Normandie apporta à ses ennemis. Ayant capturé en 1047 et gardé prisonnier Gervais pendant 7 ans, il fut excommunié par le pape en 1049. Il finit par prendre le Mans en 1057, mais cette conquête ne lui survivra pas.
Il abandonne ses titres en 1060, se fit moine à Saint-Nicolas d’Angers [8] et meurt le 14 novembre.
De ces différentes épouses, il n’eut aucun enfant, et ce fut son neveu Geoffroy III le Barbu, fils de sa sœur Ermengarde-Blanche, qui lui succéda.